Les ensembles les plus importants comprennent les offrandes funéraires du cimetière minoen ancien d’Agia Fotia, près de Sitia (3000–2300 av. J.-C.), présentées dans la première salle, ainsi que les découvertes provenant du palais de Malia, mises au jour par les recherches de l’École française d’Athènes et exposées dans la quatrième salle. Le musée conserve d’importantes collections archéologiques provenant de toute la Crète orientale, une région qui s’étend de Malia jusqu’au site lointain de Zakros. L’objet le plus célèbre du musée, la « Déesse de Myrtos », est un remarquable vase à libation de la période minoenne ancienne IIb. Il représente une déesse stylisée à la tête très petite, posée sur un long cou fin et un corps en forme de cloche. De sa main droite elle tient, tandis que son bras gauche entoure, une petite cruche à bec verseur, unique sortie du liquide contenu dans le vase.