Das materielle Sammlungsgut wird durch digitale Reproduktionen ergänzt und ist in fünf thematische Einheiten gegliedert: 1. Der Mensch Kazantzakis 2. Die Odyssee von Kazantzakis 3. Korrespondenz, Freunde und Einflüsse 4. Frühwerke, Theaterwerke und die Askese 5. Romane und Reiseberichte Neben der Dauerausstellung betreibt das Museum ein vielfältiges Programm für unterschiedliche Zielgruppen. Dazu gehören eine Forschungsbibliothek zur Förderung der Kazantzakis-Forschung, Bildungsprogramme für Schulgruppen aller Bildungsstufen sowie pädagogische Aktivitäten für Kinder, Erwachsene, Familien, Jugendliche und Lehrkräfte. Das Museum organisiert außerdem Druck- und Digitalpublikationen und veranstaltet Konferenzen, Seminare, Festivals, Konzerte, Theateraufführungen und verschiedene kulturelle Events. Der Aufbau des Kazantzakis-Archivs begann 1976 durch den Museumsgründer Giorgos Anemogiannis. Ein wesentlicher Teil des persönlichen Archivs des Schriftstellers wurde von seiner Ehefrau Eleni Samios-Kazantzakis gestiftet. Darüber hinaus trugen zahlreiche Privatpersonen durch Schenkungen zur Erweiterung der Sammlung bei. Heute handelt es sich um ein äußerst reiches, aktives und offenes Archiv, das seit der Gründung des Museums kontinuierlich mit neuen Dokumenten erweitert wird. Das Archiv umfasst rund 50.000 Objekte und Schriftstücke, die in zehn Sammlungsgruppen nach Form und Inhalt organisiert sind. Auch das persönliche Archiv von Giorgos Anemogiannis wurde dem Museum vermacht. Es gehört zu den am besten organisierten Theaterarchiven Griechenlands und weltweit und enthält Studien zu über 400 Theaterproduktionen, Bühnen- und Kostümentwürfe, dreidimensionale Modellmaquetten, Presseveröffentlichungen, Fotografien, Korrespondenz, Manuskripte, Notizbücher, Bücher und persönliche Gegenstände.